Caroline Lamb utmerket seg allerede fra ung alder med sin rebelske natur. Barndommen hennes var preget av opprør og nysgjerrighet; hun eksperimenterte med beroligende midler som laudanum og hadde en streng guvernante som skulle kontrollere hennes livlige temperament. Lamb besatt en skarp humor og talent for etterligning. Hun var ikke bare dyktig i engelsk, men snakket også fransk og tysk flytende, i tillegg til at hun hadde kunnskaper i gresk og latin. Hennes kunstneriske evner viste seg gjennom imponerende portretttegninger. Som niesen av Georgiana, hertuginne av Devonshire, hadde hun allerede sterke forbindelser i det britiske aristokratiet, og dette førte til et tidlig ekteskap med den ærverdige William Lamb (senere Lord Melbourne) i en alder av nitten. Sammen opplevde de noen år med lykke, til tross for at Lambs svigerfamilie avskydde henne og kalte henne 'den lille udyret'. I 1812 innledet Caroline en offentlig kjent affære med poeten Lord Byron, da han var 24 år og hun 26. Hennes beskrivelse av ham som 'gal, slem og farlig å kjenne' ble hans evige epitaf. Da Byron brøt opp, ble Carolines desperate forsøk på å vinne ham tilbake stadig mer offentlig, og denne besettelsen kom til å prege mye av hennes liv senere.
